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黑丝高跟 陆庆全课题组在惰性烷烃对映接纳性转化限制取得最新打算后果

发布日期:2024-09-27 23:47    点击次数:131

黑丝高跟 陆庆全课题组在惰性烷烃对映接纳性转化限制取得最新打算后果

新闻网讯(通信员高妍)近日,海外笼统性期刊《当然•通信》(Nature Communications)在线发表武汉大学高档打算院陆庆全课题组在有机电化学限制的最新打算后果。论文题目为“Asymmetric paired oxidative and reductive catalysis enables enantioselective alkylarylation of olefins with C(sp3)−H bonds”。高档打算院博士打算生邹龙为第一作家黑丝高跟,陆庆全证据为通信作家,武汉大学为独一签字单元和通信作家单元。

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催化不合称多组分反映代表通过单一操作拼装复杂手性分子的通用而庞大的战略,从而为获取自然居品、药物和功能化团聚物提供了优雅的逆合成战略。关系词,参与此类转化的目田基中间体的高反映性和不自若性导致反交接映接纳性律例极具挑战。迄今为止,烯烃对映接纳性多组分双碳官能化的有限例子一样依赖于预官能化的烷基金属试剂或有机卤化物原料,这导致原子和尺度的经济效益较差。另一方面,从低价易得的烷烃登程,高效构建高附加值手性分子备受怜爱,由于烷基惰性C(sp3)−H键一般具有较强的解离能(~96-101 kcal/mol)和较高的氧化归附电势(~3.0 Vvs.SCE),烷烃的立体接纳性律例一直以来皆相等具有挑战性。

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图1:不合称配对氧化归附催化结束烯烃对映接纳性烷基芳基化反映

陆庆全课题组发展了“不合称配对氧化归附催化”战略,基于地球丰产金属铁和镍,并邻接光电化学,通过阳极氧化催化结束烯烃的碳原子挪动反映,通过阴极归附催化结束各样亲电试剂的归附活化,通过会聚式合成以高对映接纳性(高达96% ee)结束烯烃的不合称烷基芳基化反映。机理打算标明,烷烃和亲电试剂在电极上同期被激活。

该打算责任得到了国度当然科学基金、国度要点研发谋略、中央高校基础科研业务费专项资金、广东省基础与行使基础打算基金和武汉大学的扶持,测试得到了武汉大学科研环球功绩条目平台的扶持。

论文一语气:https://www.nature.com/articles/s41467-024-52248-y

(供图:高档打算院 裁剪:相茹)黑丝高跟



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